Thanh Hoa tin tức võng 6 nguyệt 20 ngày điệnTự 2011 năm “Đơn nguyên tử chất xúc tác” khái niệm bị đưa ra tới nay, nghiên cứu giả vẫn luôn tận sức với ưu hoá đơn nguyên tử hoạt tính vị điểm chế bị cũng thâm nhập nghiên cứu này kết cấu thôi hóa tính năng cấu hiệu quan hệ. Nhưng mà, bởi vì vật dẫn không đều đều tính, đại đa số đơn nguyên tử chất xúc tác hoạt tính vị điểm thông thường có phi đều một xứng vị hoàn cảnh, khuyết thiếu hữu hiệu tinh chuẩn điều tiết khống chế thủ đoạn.

Ngày gần đây, đại học Thanh Hoa hóa chất hệ vương Thiết Phong đầu đề tổ lợi dụng một nồi dung môi nhiệt pháp, cũng phụ lấy quấy thao tác bảo đảm đi đầu thể độ dày đều đều phân bố, tránh cho kim loại hạt nano hình thành, thành công mà đem kim loại quý nguyên tử miêu quyết định nhiều loại giác quan hóa kim loại hữu cơ dàn giáo nội, thực hiện đối đơn nguyên tử hoạt tính vị điểm đều một xứng vị kết cấu ( đồ 1 ), cũng công bố xứng thể chủng loại đối chất xúc tác hoạt tính cùng nhiệt ổn định tính ảnh hưởng quy luật.

Đồ 1. Phụ tải đơn nguyên tử bạc kim loại hữu cơ dàn giáo hợp thành cơ chế cập hoạt tính vị điểm kết cấu sơ đồ

Nghiên cứu trung, lợi dụng dung môi nhiệt trong quá trình giá cao kim loại quý Clo hóa vật cùng dung môi N,N- nhị nhóm methyl giáp tiên án tại chỗ phản ứng, sinh thành giá thấp kim loại cacbonyl Clo hóa vật. Nên giống loài kinh xứng thể trao đổi bị miêu quyết định kim loại hữu cơ dàn giáo xứng thể nhóm chức thượng. Nên hợp thành sách lược có tương đối tốt thông dụng tính, đối với nhiều loại kim loại quý ( như Pt, Rh, Pd cùng Au chờ ) cùng nhiều loại đối benzen nhị axit formic quỹ thuộc hữu cơ dàn giáo tổ hợp, đều thành công mà hợp thành ra có đều một xứng vị hoàn cảnh đơn nguyên tử - kim loại hữu cơ dàn giáo chất xúc tác.

Đồ 2. Phụ tải bạc đơn nguyên tử UiO-66 rà quét thấu bắn kính hiển vi điện tử ( STEM ) hình ảnh

Nghiên cứu đoàn đội lấy phụ tải bạc đơn nguyên tử UiO-66–X kim loại hữu cơ dàn giáo vì lệ, thâm nhập mà nghiên cứu nên loại chất xúc tác kết cấu điều tiết khống chế ( đồ 2 ). Lý luận tính toán cho thấy, dàn giáo hợp quy tắc khung xương kết cấu xứng lấy thích hợp tinh cách kích cỡ hữu hiệu mà hạn chế bạc xứng vị cấu hình đa dạng tính, do đó sinh ra kết cấu đều một hoạt tính vị điểm. Thông qua thay đổi nhóm chức, có thể vì bạc hoạt tính trung tâm cung cấp bất đồng xứng vị hoàn cảnh. Ở xti-ren cùng tiêu cơ benzen thêm hydro phản ứng trung, Pt1@UiO-66, Pt1@UiO-66–NH2, Pt1@UiO-66–Br cùng Pt1@UiO-66–I bốn loại bất đồng xứng thể tu sức bạc nguyên tử biểu hiện ra lộ rõ hoạt tính sai biệt, cũng cùng bạc nguyên tử Bader điện tích giá trị chi gian hiện ra núi lửa hình đường cong quan hệ ( đồ 3 ), trong đó Pt1@UiO-66–Br chất xúc tác tiêu cơ benzen thêm hydro hoạt tính tối cao, TOF cao tới 1.51104h-1. Thực nghiệm còn phát hiện này bốn loại chất xúc tác ở hydro bầu không khí trung kháng luyện cục tính năng sai biệt cực đại, Pt1@UiO-66–Br biểu hiện ra ưu dị kháng luyện cục tính năng, cho dù ở 300°C cực nóng chỗ nghỉ tạm lý 2h sau, Pt đơn nguyên tử vẫn bảo trì độ cao đơn phân tán tính. DFT tính toán công bố ra nên sai biệt từ hấp thụ hydro phần tử sau hoạt tính vị điểm nhiệt lực học ổn định tính cùng động lực học ổn định tính cộng đồng quyết định, cũng dưới đây đưa ra “Bạc - hydro” giống loài ở dàn giáo đường hầm nội di chuyển quá trình mô hình.

Đồ 3.Pt1@UiO-66−X (X =−Br,−NH2,−I, –H) xti-ren cùng tiêu cơ benzen thêm hydro thôi hóa tính năng tương đối

Nên nghiên cứu đưa ra quan tướng có thể hóa hữu cơ dàn giáo cùng kim loại đơn nguyên tử tổ hợp, xây dựng kết cấu đều một hoạt tính vị điểm, thực hiện đối âm điểm đều một xứng vị hoàn cảnh tinh chuẩn điều biến, cũng vì đơn nguyên tử chất xúc tác cấu hiệu quan hệ nghiên cứu cung cấp lý tưởng tài liệu.

6 nguyệt 20 ngày, tương quan nghiên cứu thành quả lấy “Đem bạc đơn nguyên tử miêu định ở có đa dạng xứng vị hoàn cảnh kim loại hữu cơ dàn giáo trung một nồi pháp sách lược” ( A one-pot strategy for anchoring single Pt atoms in MOFs with diverse coordination environments ) vì đề phát biểu ở 《 tự nhiên · hợp thành 》 (Nature Synthesis) tạp chí.

Đại học Thanh Hoa hóa chất hệ 2021 cấp tiến sĩ sinh Lưu thiếu hùng vì luận văn đệ nhất tác giả, đại học Thanh Hoa hóa chất hệ vương Thiết Phong giáo thụ vì luận văn thông tin tác giả. Nghiên cứu được đến quốc gia khoa học tự nhiên quỹ ủy duy trì.

Luận văn liên tiếp:

https:// nature /articles/s44160-024-00585-7

Đưa bản thảo: Hóa chất hệ

Đề đồ thiết kế: Hàn Vũ đến

Biên tập: Lý Hoa Sơn

Xét duyệt: Quách linh